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郭静华等在Phys. Chem. Chem. Phys杂志发表最新成果

2023年05月20日 18:13  点击:[]

氢氧燃料电池是目前氢能利用效率最高的装置,阴极氧还原反应(ORR)是制约燃料电池整体效率的主要因素,提高阴极ORR反应速率是实现燃料电池规模化应用的关键问题之一。金属有机骨架材料(MOFs)作为前驱体通过热解制备的过渡金属--碳(M-N-C)复合物,是目前最有发展前途的非贵金属氧还原催化剂之一,但目前对其内部催化活性位及反应机理,尚未形成统一的结论。

郭静华等人根据MOFs结构特点,提取了包含Fe-TCPPFe-(mIM)nn=2,3,4)分子片段,内嵌在孔洞-石墨烯上,在理论上构建了体现MOFs衍生材料的结构模型,开展了催化活性位及反应路径研究,同时探索了空间限域效应和配位基对ORR反应催化活性影响,获得了以下结果:a) MOFs衍生材料中的Fe-TCPPFe-(mIM)4活性位具有较好的ORR催化活性,而且倾向于高效的四电子反应路径;b) 当轴向限域空间为8Å ~ 9Å时,Fe-TCPPFe-(mIM)4的催化活性能提高10% ~ 28%c) 通过含N配位基的修饰,Fe-TCPPFe-N4位变为Fe-N5位,能进一步增强了Fe活性位的催化活性。

此项工作得到山东省自然科学基金面上项目(ZR2020MA076)的资助,相关成果于20234月以“Exploration of spatial confinement and ligand effects for the oxygen reduction reaction on Fe-Nx embedded hole- graphene”为题,发表在Physical Chemistry Chemical Physics杂志上,影响因子3.308.




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